火焰法合成碳纳米管的实验研究及燃烧过程数值模拟

碳纳米管具有良好的力学、导电、传热、光学、储氢等性能，在多个领域具有广泛的应用前景。目前，碳纳米管的制备方法主要有:电弧放电法、激光蒸发法、化学气相沉积法(CVD)等。然而，这些方法的合成条件相对苛刻，束缚了碳纳米管的工业化生产。火焰法是利用烃类等含碳物质的燃烧来合成碳纳米管的一种全新方法，能够同时提供足够的碳源和用于碳纳米管生长的高温环境，该方法工艺路线简单、易连续操作、可控性强。所以，开展火焰法制备碳纳米管的基础研究具有重要的科学意义和实用价值。
　　 本论文利用液体乙醇为燃料和碳源，以实验室酒精灯为燃烧装置，在扩散火焰中成功合成了碳纳米管。系统地研究了取样高度、火焰温度、取样时间、基板材料、催化剂种类和浓度等工艺条件对合成碳纳米管的影响。研究得到了液体燃料乙醇合成碳纳米管的最佳合成工艺，即采用1.0mol/L的硝酸镍为催化剂，取样高度为20mm，取样时间为10min，在铜基板上能合成品质较好的碳纳米管。
　　 在扩散火焰合成碳纳米管的研究基础上，使用自行设计的燃烧器，采用掺氮气的乙炔与空气预混合燃烧成功合成了碳纳米管。研究了工艺参数对合成过程的影响，得到了合成碳纳米管的最佳工艺条件，即采用0.1mol/L的硝酸镍为催化剂，取样高度为17mm，取样时间为20min，在铜基板上能合成品质较好的碳纳米管。基于以上实验研究，通过AtuoCAD和Gambit建立了燃烧器主体以及燃烧区域的三维模型。采用Chemkin、Fluent等软件进行了燃烧过程的数值模拟，得到了乙炔/氮气/空气的预混合气流的温度场，并与实验测量数据对比，验证了计算对象的可靠性。最后应用乙炔的化学动力学简化机理，采用Fluent数值模拟分析得到燃烧过程中的相关组分的浓度场和温度场分布。通过分析燃烧反应中C、CO、C2H2、OH、H2等组分的曲线图，初步判断了碳纳米管的合成区间为火焰高度为15～20mm的中心区域;与实验结果对比发现，该合成区间是正确的，数值模拟能很好预测合成区域。本论文通过大量的实验和燃烧过程的数值模拟，优化了预混合火焰合成碳纳米管的实现方法和条件，为火焰法合成碳纳米管提供了理论基础和技术原型。